Es ist eines der wichtigsten archäologischen Museen Griechenlands und der Welt und beherbergt die größte Sammlung griechischer Kunst überhaupt.
Erbaut wurde es in den Jahren 1860 bis 1889 von den Architekten Ludwig Lange aus Darmstadt, Panagis Kalkos, Armodios Vlachos und Ernst Ziller. Es liegt im Zentrum der Stadt, nordöstlich des Omoniaplatzes. Zwischen 1932 und 1939 wurden neue Flügel angebaut. Wegen Renovierungsarbeiten war das Museum von 2002 bis Juni 2004 geschlossen.
Die Kunstsammlung des Museums besteht aus wichtigen Funden von der prähistorischen Zeit bis zum Ende der römischen Zeit und aus Funden der ägyptischen Kultur. Zu den berühmtesten Ausstellungsstücken im Museum gehören:
- Die Goldmaske des Agamemnon aus Mykene (1500 v.Chr.)
- Eine Tonskulptur aus Thessalien, die eine männliche Gottheit darstellt (ca. 4500 v.Chr.)
- Eine Marmorstatue in weiblicher Gestalt (2800 bis 2300 v.Chr.) aus Amorgos
- Der blitzschleudernde Zeus aus Euböa (460 v.Chr.)
- Einer der bedeutendsten Funde der antiken Technologie, ein Mechanismus zur astrologischen und kalendarischen Berechnung von der Insel Antikythera (80 v.Chr.)
- Die zwei Meter hohe Bronzestatue eines Jünglings aus Antikythera (340 v.Chr.)
- Eine Statue aus Granit aus der Nekropolis in Sakkara (2465 bis 2323 v.Chr.)
- Die Fresken von der Insel Santorin (Thera) um 1500 v.Chr. und vieles mehr.